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近日,我院2019级硕士研究生杜翼雄在国际权威期刊《Chemical Engineering Journal》(工程技术一区Top期刊,2020年即时IF=12.9)发表了CO2转化应用的文章。论文题目为:Ni nanoparticles dispersed on oxygen vacancies-rich CeO2 nanoplates for enhanced low-temperature CO2 methanation performance(《分散于富氧空位的氧化铈纳米片的镍纳米颗粒用于增强低温二氧化碳甲烷化性能》)。博士后秦川为该文章共同第一作者,定明月教授为通讯作者,武汉大学为论文第一作者和通讯作者单位,该研究得到了国家自然科学基金,国家重点研发计划等项目的支持。
为加速实现“碳中和”目标,将大气中过量的CO2资源化利用转化为高附加值化学品获得了广泛的研究关注。其中,CO2甲烷化反应所需的氢气可以由光/电催化分解水制得,并且生成的甲烷可以直接应用于天然气工业,在储氢的同时完成了CO2减排,这使其成为CO2转化研究领域的热点方向。然而,CO2甲烷化反应通常需要在较高的温度(> 350 ℃)下进行以保证较高的CO2转化率,高温使得催化剂活性金属纳米颗粒(通常是镍)极易烧结失活。同时,传统的CO2甲烷化催化剂载体通常为较惰性的氧化物(如Al2O3、SiO2),其与活性金属之间难以形成相互作用,导致催化活性不够高。
针对这一问题,定明月教授课题组合成了一种氧化铈纳米片(CeO2 nanoplates)作为CO2甲烷化催化剂载体。在尺寸相近的情况下,CeO2 nanoplates由于选择性暴露(100)晶面,其氧空位浓度明显高于商业纳米氧化铈。在负载镍金属后其本征催化活性(TOF值)也高于商业纳米氧化铈作为载体的催化剂(如图1所示)。负载于CeO2 nanoplates上的镍催化剂在300 ℃时CO2转化率即达到84%,远高于近年报道的氧化铈基CO2甲烷化催化剂的性能。同时,氧化铈作为一种富含氧空位的氧化物,通过对两种不同氧化铈材料的比较研究,氧空位在CO2甲烷化反应中起到的重要作用也被证实。
图1 氧化铈纳米片示意图以及和商业纳米氧化铈本征活性的对比
原文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.129402