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近日,国际权威期刊Applied Catalysis B: Environmental(影响因子16.683)和Green Chemistry(影响因子9.480)在线发表了我院定明月教授课题组关于生物质平台化合物γ-戊内酯催化转化的最新研究成果。
论文题目分别为“One-Step Synthesis of Gasoline Fuels from γ-Valerolactone with High Selectivity over Cu/HZSM-5 Bifunctional Catalyst”(《γ-戊内酯通过Cu/HZSM-5双功能催化剂一步合成高选择性汽油燃料》)和“One-Step Synthesis of Pentane Fuel from γ-Valerolactone with High Selectivity over Co/HZSM-5 Bifunctional Catalyst”(《γ-戊内酯通过Co/HZSM-5双功能催化剂一步合成高选择性戊烷燃料》)。我院2019级硕博连读生王洪涛和博士后邬玉珊为论文共同第一作者,定明月教授和顾向奎研究员为共同通讯作者。
γ-戊内酯以其独特的物理化学性质和燃料特性,被认为是生产高附加值燃料最有前景的生物质基平台分子之一。将γ-戊内酯转化为适度分子量大小的碳氢化合物基液体燃料来代替石化汽油或者柴油不仅可以拓宽木质纤维素生物质平台化合物的绿色转化路径,而且还能有效地减少对化石能源的依赖。
γ-戊内酯是含有内酯键的低分子化合物(C5H8O2),其转化为高品位液体燃料过程中需要特定的C-O键断裂以及随后一系列的加氢脱氧、芳构化、烯烃低聚和烷基化等反应。为解决该反应过程难以协同调控的难题,研究者们往往将上述复杂的反应过程解耦为可良好控制的多步串联反应,并相应的为每一步催化反应匹配特定的催化剂、反应器以及工况条件,从而实现γ-戊内酯向液体运输燃料的转化。然而,这些传统的催化转化方法不可避免地存在操作步骤多、反应条件苛刻、催化剂体系复杂、能耗高等缺点,从而造成较高的工艺成本。因此,设计新颖的催化剂,并在温和的反应条件下,通过简单的操作方法,利用单个反应器实现γ-戊内酯高选择性一步定向转化为绿色运输燃料具有非常重要的意义。
《Applied Catalysis B: Environmental》
《Green Chemistry》
两篇论文分别设计合成Cu/HZSM-5双功能催化剂和Co/HZSM-5双功能催化剂,分别实现了一步法γ-戊内酯高产率制取汽油燃料(C5-C12烃类)和戊烷燃料(C5烷烃)。催化剂制备过程简单、成本低、稳定性好,能大规模生产、运输和保存,使用该催化剂时可以原位再生,避免繁琐的操作,这两项研究为木质纤维素生物质平台化合物向高品位运输燃料的催化转化及多功能催化剂的设计提供了一些新思路。
该两项工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、广东省科技计划、深圳市基础科技计划和中央高校基本科研基金的资助。
《Applied Catalysis B: Environmental》原文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337321004641
《Green Chemistry》原文链接:
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/gc/d1gc01062j#!divAbstract