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科学研究

《德国应用化学》发表定明月团队合成气制汽油最新成果

分类:院内新闻 作者: 来源: 时间:2023-08-22 访问量:

国际权威学术期刊Angewandte Chemie International Edition(德国应用化学)近日在线发表了我院定明月教授团队关于合成气制高品质汽油的最新研究成果。

论文题为Insights into the Diffusion Behaviors of Water over Hydrophilic/Hydrophobic Catalysts During Syngas to High-Quality Gasoline(合成气制高品质汽油反应中亲/疏水催化剂上水分子的扩散行为)。动力与机械学院徐艳飞副研究员、博士生梁亨为论文共同第一作者,徐艳飞副研究员、顾向奎研究员、定明月教授为通讯作者,武汉大学动力与机械学院为第一署名及通讯单位。

费托合成(Fischer–Tropsch synthesis, FTS)是将合成气直接转化制备汽油的经典反应。Co基和Fe基催化剂是FTS基础研究和商业化常用的催化剂,因其烃类产物分布受限于Anderson–Schulz–Flory模型,汽油(C5-11)在烃类产物中选择性的理论最大值为48%左右。分子筛可与FTS催化剂耦合组成双功能催化剂,以将FTS产生的烃类产物催化重整、提高汽油的选择性和品质。

相较CoFTS-分子FeFTS-分子催化体系可以生成较多高辛烷值的芳烃、烯烃、环烷烃和异构烷烃,更接近于实际的汽油组分。然而,FeFTS-分子筛在反应中会产生大量的副产物CO2,其在所有产物中的选择性通常高达40%左右。在前期的研究工作中[Science 2021, 371, 610-613; Chem 2021, 7, 1977-1980],定明月教授团队发展了疏水界面调控与水相关副反应的思路,显著抑制了FeFTS催化剂上副产物CO2的生成。疏水改性是一种调节FTS催化剂性能的有效策略,并且不同的疏水化方式对合成气转化反应有着不同的调控作用[Science 2022, 377, 369-370],然而造成这种区别的根源尚不清楚。因此,有必要深入研究亲/疏水催化剂上水分子的扩散行为及其对合成气转化反应的影响机制,特别是对于FeFTS-分子筛双功能催化体系。

/疏水催化剂上水分子不同的扩散行为

定明月教授团队通过分子动力学模拟和模型实验发现,在亲水SiO2中水分子可以通过孔道双向扩散,而在疏水SiO2中水分子倾向于单方向的扩散,这对调控合成气转化反应中的水煤气变换副反应、抑制CO2生成至关重要。通过调节FTS催化剂的助剂、分子筛的微环境和反应条件,可以有效调控汽油产物的选择性和组成,进而实现合成气低CO2选择性的转化制备高品质汽油。这种疏水界面催化剂的设计思路可以拓展出一系列新型的复合催化剂,通过抑制水参与的副反应显著提升催化效率。

论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202306786