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科学研究

《Applied Catalysis B: Environment and Energy》发表定明月教授团队最新成果

分类:院内新闻 作者: 来源: 时间:2024-04-16 访问量:

        近日,Applied Catalysis B: Environment and Energy(中科院一区、IF=22.1)在线发表了武汉大学动力与机械学院定明月教授团队在合成气高效制取α-烯烃方面的最新研究成果,论文题为《Encapsulating Fischer-Tropsch synthesis catalyst with porous graphite-carbon enables ultrahigh activity for syngas to α-olefins》。武汉大学为第一通讯单位,动力与机械学院硕士生吴可为第一作者,徐艳飞副研究员、定明月教授为通讯作者。

       α-烯烃是重要的有机化工原料,可用于合成高端润滑油、表面活性剂、增塑剂、以及用作聚烯烃共聚单体。传统的工业生产方式主要为乙烯齐聚,然而该工艺的操作条件苛刻、且产品为偶数碳的α-烯烃。费托合成(Fischer-Tropsch synthesis,FTS)可将煤/生物质基合成气直接转化为碳数连续分布的α-烯烃,该路径对于解决α-烯烃的市场需求、实现煤炭的清洁高效利用等方面均具有重要意义,近年来受到了研究者们的广泛关注。

       铁基催化剂具有价格低廉、反应条件广、烃类分布易调控的优点,是常用的工业FTS催化剂。由于合成气转化过程中同时存在H2、CO、H2O对铁物种的还原、碳化、氧化过程,传统铁基催化剂在反应中通常会演变为碳化铁和Fe3O4的混合物相。碳化铁是FTS生成烃类产物的活性相,而Fe3O4则对水煤气变换副反应有着很高的反应活性。因此,保护碳化铁在反应中不被氧化对于提高烃类的时空产率、减少CO2生成是非常必要的。



图1 稳定碳化铁活性相用于合成气高效制取α-烯烃


       定明月教授团队揭示了不同铁物相之间存在显著的尺寸差异,发现碳化铁氧化为Fe3O4是一个体积增加的过程,基于此设计构筑了多孔石墨碳封装碳化铁的新型催化剂,刚性石墨碳有效保护了碳化铁在反应中不被氧化(图1),使其在CO转化率>80%、反应温度330 °C等苛刻的反应条件下仍然可以保持稳定,进而表现出了超高的反应活性,并且添加适量Na助剂后C4+ α-烯烃的时空产率高达11.35 g·gcat-1·h-1,相比于文献中催化剂上的烯烃时空产率高出了一个数量级。这项工作为设计高活性、高稳定性的铁基催化剂提供了新的思路。

       上述研究得到了国家重点研发计划(2022YFB4101201)、国家自然科学基金(22302149、52376206)、湖北省创新群体(2022CFA017)、中国博士后创新人才支持计划(BX20220242)、小米青年学者等项目的资助。


      论文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124067