近日，美国国家科学院院刊PNAS (Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America)在线发表了定明月教授团队在CO₂加氢高效制取低碳烯烃方面的最新研究进展。论文题目为Breaking the activity-selectivity trade-off of CO₂ hydrogenation to light olefins。该研究工作由武汉大学、太原理工大学共同协作完成，太原理工大学王晓月、武汉大学曾婷为论文共同第一作者，太原理工大学李聪明教授、武汉大学顾向奎研究员、定明月教授为共同通讯作者。

CO₂加氢制低碳烯烃为高效利用CO₂以及生产高附加值化学品提供有效策略。CO₂加氢制低碳烯烃主要包括费托合成路线（CO₂-FTO）和甲醇介导路线（CO₂-MTO）。其中，CO₂-FTO路线的低碳烯烃选择性较低（< 58%），而CO₂-MTO路线的CO₂转化率较低（< 25%），即CO₂转化率与低碳烯烃选择性之间存在“跷跷板”效应。然而，由于惰性CO₂分子难活化、C-C键增长过程难控以及C=C键易深度加氢等难点，使得打破“跷跷板”效应，同时获得高的催化活性和高的低碳烯烃选择性非常具有挑战性。因此，如何设计高效催化剂是打破CO₂加氢制低碳烯烃中的活性-选择性“跷跷板”和实现高的低碳烯烃收率的关键所在。

基于吸热的逆水煤气反应（RWGS）具有高温促进CO₂转化以及将惰性CO₂转化为较活泼CO的优势，设计出CO₂先经RWGS反应生成CO，随后CO加氢生成CH₃OH并进一步生成低碳烯烃的新反应路线以及构建高效的多活性位点，有望解决CO₂分子难活化、C-C键增长难控以及C=C键易加氢等难点，最终打破“跷跷板”效应。

eAlO₄/SAPO-34复合催化剂催化CO₂加氢制低碳烯烃

鉴于此，定明月团队与李聪明团队合作设计ZnFeAlO₄/SAPO-34复合催化剂打破了CO₂加氢制低碳烯烃的活性-选择性权衡，该催化剂可同时实现~42%的CO₂转化率和~83%的低碳烯烃选择性，低碳烯烃收率达到~18%，长期稳定性超过450小时。实验和理论计算证明，ZnFeAlO₄尖晶石中缺电子四面体Fe位点和富电子八面体Zn位点分别为CO₂加氢制CO和CO加氢制CH₃OH的活性位点以及SAPO-34分子筛最佳化的Brønsted酸密度保证CH₃OH高选择性生成低碳烯烃，从而开辟了一条新的且高效的CO₂加氢制低碳烯烃途径。

该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的资助支持。

论文链接：http://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2408297121